2024年重点实验室学术交流报告第二期

2024年10月16日，于重庆大学虎溪校区理科楼LE523室，成功举办了能量转化界面物理重庆市重点实验室研究生学术交流报告第2024-02期。本次报告由重庆大学物理学院在读博士生丁俊杰主讲。报告题目为《铜基二氧化碳电转化催化剂设计与应用探索》。电催化CO₂还原能减少大气中CO₂，并将其转化为可再用的碳氢燃料或化学品，实现碳循环并减少对化石燃料的依赖。然而，CO₂分子具有高惰性，且CO₂还原的路径非常复杂，其涉及多质子耦合、多电子转移过程，所以其通常面临着选择性差、活性差、稳定性差等重大挑战。针对这些问题，在本报告中，我们介绍了近期在增强CO₂还原活性与选择性方面所采取的创新策略与催化机制。

首次采用熔融盐技术促进晶粒细化，成功可控地合成了富含晶格边界的Cu催化剂。电化学测试结果表明，CO₂还原的活性与选择性同晶格边界的密度紧密相关。通过原位光谱分析与理论计算，我们揭示了Cu晶格边界能够增加催化剂表面CO的覆盖度，并有效降低CO-*CO偶联的能垒，从而使得该催化剂在安培级电流下实现了CO₂向多碳产物的高效电转化。

其次，介绍了一种预催化剂策略，该策略无需额外能耗，能够快速制备出一种新颖的S-Cu催化剂。在电催化CO₂还原过程中，该预催化剂会原位重构为S掺杂且富含晶格边界的Cu催化剂。原位光谱研究揭示，S修饰的Cu晶格边界促进了*OCHO中间体的形成，并有效抑制了析氢这一副反应，因此，该催化剂展现出卓越的CO₂还原制甲酸性能。

最后，针对高性能CO₂转化催化剂难以批量制备的问题，设计了一种氧化还原共沉淀法。这种方法不仅无需能耗，而且快速高效，能够实现催化剂的公斤级制备。在酸性介质中，该催化剂在1 A电流下展现出了超过90%的甲酸选择性，这是目前报道的最佳结果之一。进一步地，将该催化剂应用于固态电解质反应器中，实现了CO₂电转化持续制备0.038 M纯甲酸，展示了其在实际应用中的潜力。

本次报告活动加速了重点实验室的学术交流步伐，促进了跨学科间的相互渗透与创新合作，极大提升了实验室师生对于各领域最新研究进展的认识与把握，进而在学术维度上为我校“双一流”建设贡献了坚实的力量。